Работа опубликована в журнале Science 374, 1616-1620 (2021)
Данная работа сделана совместно с рядом зарубежных институтов, основной эксперимент в которой был проведен в NIMS (Цукуба, Япония), проф. D.M.Tang. Экспериментальные измерения хиральности в процессе растяжения углеродных нанотрубок (УНТ) и нагрева до 2000 K показали, что в её центральном участке происходила пластическая деформация, при этом наблюдалась четкая тенденция увеличения хирального угла (Рис. (c)).
(a) Схема внутримолекулярного транзистора УНТ с полупроводящим каналом между двумя металлическими нанотрубками. (b) ТЭМ-изображение внутримолекулярного транзистора УНТ с длиной канала ~2,8 нм. (c) Измерения хиральных углов показывают сходящуюся тенденцию к большим углам. (d) Атомная структура (10,7) УНТ с базисными векторами b1 и b2, хиральным углом χ и углом разориентации α для дефекта 5|8|5. (e) Схема и энергия образования пары дислокаций, включая испарение углеродного димера и поворот связей. (f) Предсказанное изменение хиральных углов нанотрубок при изменении хиральности.
Интересно, что это противоречило прошлой теоретической модели, описывающей пластическую деформацию через движение дислокационных ядер (дефектов 5|7, соседние пятиугольник и семиугольник), возникающих при высоких деформациях в УНТ из дефекта Стоуна-Уэйлса, и предсказывающей постепенное уменьшение хирального угла. Экспериментальные условия позволили предположить, что в связи с крайне медленным удлинением нагретой нанотрубки образование дефектов Стоуна-Уэйлса (и их дальнейшая их трансформация в дислокационные ядра 5|7) не может являться основной причиной изменения хиральности, поскольку процесс образования таких дефектов при этих условиях является обратимым. Для решения обозначенной проблемы нами был предложен и теоретически описан новый механизм, согласно которому дислокации образуются в результате испарения димеров углерода (C2) и связанного с этим образования дефектов 5|8|5. Данный дефект может разделиться на дислокации 5|7, как в результате поворота связей, так и за счёт дальнейшего испарения углерода (Рис. (d,e)). Рассчитанная энергия образования дефектов 5|8|5 в зависимости от углов хиральности методами теории функционала плотности показывает, что в УНТ с малым хиральным углом энергетически выгоднее появляться дислокациям с вектором Бюргерса (1,0), которые в результате движения по структуре увеличивают хиральный угол. Также мы рассчитали отношение вероятностей образования дислокаций (1,0) и (0,1) для предсказания тенденции хиральности согласно нашей модели. Результат (Рис. (f)) позволил достаточно точно описать экспериментальные наблюдения и объяснить природу механизма пластической деформации нанотрубок при высоких температурах и медленном растяжении. Таким образом, нами был изучен метод локального изменения хиральности, который позволяет реализовать контакт металл-полупроводник-металл в одностенных углеродных нанотрубках, то есть создать внутримолекулярный транзистор на основе нанотрубок.